技術 | 探究固態電池能量密度提升的可行方法-展會資訊-2022第七屆上海國際新能源汽車供應鏈展覽會

技術 | 探究固態電池能量密度提升的可行方法

1. 通過精準調控正極材料的晶體學特性、面積及微觀結構,準確評估了正極材料晶體學取向及形貌對鋰/鈉固態電池長循環性能的影響,克服了傳統復合正極及薄膜固體電解質評價體系的弊端。


2. 相比于傳統的提高電極/電解質界面的面積的方法,作者認為降低正極表面積才是理解界面不穩定性的本質且提高電池性能的關鍵所在。

3. 開發致密且厚實的正極是提升固態電池能量密度的可行方法之一。

 

【主要內容】

 


 

固態電池具有提高電池器件能量密度及循環壽命的巨大潛力,而電極/電解質界面處的副反應嚴重損害固態電池的性能,限制了其發展,而目前對固態電池界面的認識還遠遠不夠。當前的固態電池的研究多是以高活性的、多晶面取向的電極材料為對象,這無疑是無法準確地評估材料的表面形貌及晶體學性質對固態電池的影響的。


鑒于此,美國伊利諾伊大學-香檳分校的Paul V. Braun及Xerion先進電池公司的John B. Cook等人制備了高度結晶的、晶面定向的、厚實且致密的鋰/鈉過渡金屬氧化物正極,并適配了多種固體電解質,最終確定了界面形貌、晶體性質對固態電池性能的影響。相關研究成果以“Revealing the role of the cathode–electrolyte interface on solid-state batteries”為題發表在國際頂級期刊Nature Materials上。


研究人員利用熔鹽電沉積的方法很好地控制了所制備材料的晶體取向及表面形貌,在該材料中,可以看到電池的容量衰減及界面阻抗的增加是呈線性關系的,兩者關系高度可預測,這是在界面性質復雜的傳統復合正極中無法實現的。同時,該致密的正極材料能夠減少電極中導電劑及粘結劑的用量,提高了電池的能量密度,并有效緩解了碳導電劑催化電解質氧化分解的負面作用。


 


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圖1 固體電解質-正極界面的設計增強對界面與性能關系的認識

 


 

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圖2 LCO正極材料的晶體取向和表面微觀結構

 

通過與鹵族固態電解質匹配后研究發現:


1)多截面的正極材料具有最優的循環穩定性及最高的初始容量;

2)Li3YCl6 (LYC)的氧化穩定性較Li3InCl6 (LIC)差,且LYC的穩定性與電極材料的晶體取向及表面結構緊密相關;

3)傳統復合正極的容量衰減與界面阻抗相關性不強,而在致密正極材料中兩者則呈線性關系,說明界面阻抗是電池性能的重要影響因素,也可作為致密正極基固態電池的高可信性的預測因子;

4)DFT理論計算揭示,LCO(003)晶面與LYC(100)晶面的結合力較弱,且其具有較少的鋰離子傳輸通道,因此,(003)晶面取向的LCO會降低LYC固態電解質的氧化穩定性。

5)基于所研發的致密LCO正極及厚度為50 μm的固態電解質膜,所制備的軟包電池的能量密度能夠達到400 Wh/kg,而傳統的復合正極則需要搭配10 μm的固態膜方可達到相當的水平。

 


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圖 3 傳統復合正極及致密正極與鹵化物固態電解質的兼容性比較

圖片
圖4 鋰離子和鈉離子電池體系在首次充電時的界面阻抗(0.1 C)

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圖5 容量衰減與界面阻抗的相關性

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